In den ältesten griechischen Mythen erscheint die Insel als beliebter Rastplatz und Zeitvertreib des Gottes Apollo, der unter den Lorbeeren der Insel Leier spielte und die Schönheit der Insel besang, und der Jagdgöttin Artemis, die gerne durch die herrliche Landschaft wanderte.

Der griechischen Mythologie zufolge war er der erste Herrscher von Zakynthos. Um 1500 v. Chr. verließ er mit seiner Flotte die arkadische Stadt Psofida und landete auf der Insel Zakynthos, die er nach ihr benannte. Hier gründeten er und seine Männer eine Akropolis, die sie in Erinnerung an ihre Heimat „Psofida“ nannten (heute ist der Gipfel als Bochali bekannt).

Zakynthos ist als Gründer der Insel auf verschiedenen Münzen verewigt und ist das Symbol der ganzen Insel. Als Symbol wird Zakynthos in der Regel mit einer Schlange in der Hand dargestellt, da er einigen Legenden zufolge die Insel von Schlangen befreit hat.

Die Insel wurde dann von König Arkeisos von Kephalonia erobert, und später kam Zakynthos (auch Zante genannt) unter die Herrschaft von Odysseus, dem Sohn des ithakischen Königs. Odysseus beteiligte die Insel an einem Feldzug gegen Troja. Nach dem Ende des Trojanischen Krieges und seiner Rückkehr nach Ithaka gewährte Odysseus Zante Autonomie und einen demokratischen Status. Dieser Vertrag war der erste seiner Art in der gesamten hellenistischen Ära und dauerte mehr als 650 Jahre lang.